Реферат: Радиационно-термодинамический метод контроля обогащения изотопа урана-235 в гфу. Опыт внедрения на схк

Радиационно-термодинамический метод контроля обогащения изотопа урана-235 в ГФУ. Опыт внедрения на СХК.

В.В. Водолазских, В.Е. Горохов, В.М. Илюхин, В.И. Мазин, В.И. Рощупкин,
В.И. Щелканов, ОАО "СХК", г. Северск


Контроль концентрации изотопа 235U в газовой фазе гексафторида урана (ГФУ) на изотопно-разделительных предприятиях ведется, как правило, масс-спектрометрическим и радиационным методами.

Масс-спектрометрический метод применяется для проведения серийных и эталонных анализов. Результаты измерений, представляющие собой текущее значение обогащения гексафторида урана в фиксированный момент времени, получают с периодичностью 1-4 часа в зависимости от технологических условий.

Для экспресс-контроля применяются радиационные методы, основанные на измерении фотонного спектра (рентгеновского и гамма-излучений), присущего анализируемым изотопам урана.

Широкое применение нашел мониторинг обогащения ГФУ с использованием спектрометров на основе сцинтилляционных детекторов [1]. Концентрация (или число атомов) 235U в газовой фазе гексафторида урана определяется по измерению интенсивности характеристического γ-излучения изотопа 235U – основного аналитического пика (185,7 КэВ) γ-спектра, сопровождающего естественный -распад данного изотопа, а общее число атомов урана в измерительном объеме – по рентгеновской флуоресценции атомов урана при подсветке ГФУ γ -излучением от внешнего источника. Обогащение в этом случае вычисляется по отношению количества атомов 235U к общему количеству атомов урана:

, (1)

где NU235 и NUобщ, соответственно, число атомов изотопа 235U, общее число атомов урана в измерительной камере; Iγ, Iρ – скорость счета детектора основной аналитической линии спектра гамма- и рентгеновского излучений, соответственно, с-1; b, q - градуировочные коэффициенты, соответственно, гамма- и рентген-каналов измерительной системы.

Измерительная система, реализующая мониторинг обогащения ГФУ состоит из двух измерительных камер, в которые осуществляется напуск ГФУ. В измерительных камерах установлены сцинтилляционные детекторы, регистрирующие спектры гамма- и рентгеновского излучений. Камера регистрации рентгеновского излучения, кроме того, оснащена источником подсвечивающего γ-излучения. Результаты измерений представляют текущее значение концентрации изотопа 235U в момент напуска ГФУ в измерительные камеры.

Временной интервал и погрешность измерения изотопного состава обратно пропорциональны средней скорости счета детекторов гамма- и рентген-каналов. Кроме того, скорость счета детектора в рентген-канале зависит от интенсивности внешнего γ-источника.

В качестве источника подсвечивающего γ-излучения известно использование изотопов 241Аm с периодом полураспада Т½ = 432,2 года (США, фирма Canberra) и 75Se с периодом полураспада Т½ = 119,77 суток (Россия).

На ЗРИ СХК эксплуатировалось несколько измерительных приборов с использованием 75Se. В процессе эксплуатации этих измерительных систем были выявлены следующие недостатки:

результаты контроля представляли собой дискретные значения ~ через 30-35 минут с относительной погрешностью ~ 5-10%. Это неприемлемо для отслеживания в режиме реального времени переходных процессов в каскаде или для оперативного реагирования на отклонения концентрации от заданных порогов;

сравнительно небольшой период полураспада изотопа 75Se требует постоянного контроля изменения во времени интенсивности γ-источника и корректировки градуировочного коэффициента q, используемый в формуле (1);

при переходных процессах с одной концентрации изотопа 235U в ГФУ на другую возникает дополнительная погрешность определения скорости счета детектора в рентген-канале. Дополнительная погрешность определения скорости счета детектора в рентген-канале появляется и при изменении давления в технологической линии разделительного каскада в условиях стационарного изотопного содержания 235U в ГФУ;

высокая стоимость изотопа 75Se и необходимость его периодической замены (в среднем через 0,5 - 1 год) приводит к повышению эксплуатационных затрат и проведению организационных мероприятий по приобретению и захоронению радиоактивных элементов.

Использование 241Аm вместо 75Se не исключает всех недостатков. В дополнение появляется проблема обработки спектра рентген-канала, так как 241Аm не является источником монохромного γ -излучения.

Для исключения перечисленных выше недостатков и повышения точности измерений в непрерывном режиме в 1998 году на СХК был предложен«радиационно-термодинамический метод» контроля концентрации изотопа 235U в ГФУ, суть которого заключается в следующем:

число атомов всех изотопов урана в ГФУ определять по термодинамическим характеристикам ГФУ;

применить иную математическую модель определения скорости счета детектора в гамма-канале и расчета концентрации изотопа 235U в ГФУ.

Так как поведение ГФУ подчиняется законам идеального газа, а содержание легких примесей (компонентов атмосферного воздуха, фторида водорода) в технологическом потоке ГФУ при обогащении по ТУ эксплуатации оборудования пренебрежимо мало, то для ГФУ в измерительной камере справедливо уравнение:

, (2)

где ^ Рг - абсолютное давление в измерительной камере, Па; Vизм - объем измерительной камеры, м3; п – концентрация молекул гексафторида урана в единице объема, 1/м3; к- постоянная Больцмана; Тг - абсолютная температура гексафторида.

урана в измерительной камере, К; NобщГФУ - число молекул гексафторида урана в объеме измерительной камеры.

Из (2) общее число атомов урана в измеряемом объеме:

, (3)

Объединив (1) и (3), получаем расчетное соотношение для вычисления концентрации изотопа 235U в ГФУ:

, (4)

где  — градуировочный коэффициент.

Применение новой математической модели и использование расчетного соотношения (4) позволяют:

исключить рентген-канал, и тем самым исключить внешний источник γ-излучения, что существенно упрощает и удешевляет экспресс-контроль;

определять значение концентрации изотопа 235U через любой временной интервал (до нескольких мс) в режиме реального времени;

проводить контроль концентрации изотопа 235U при непрерывном протоке гексафторида урана через измерительную камеру;

уменьшить относительную погрешность измерений концентрации
изотопа 235U;

определять значения концентрации изотопа 235U с высокой стабильностью в течение больших интервалов времени (до 3-4 месяцев) без калибровки.

Предложенный способ контроля концентрации по изотопу 235U в ГФУ на ЗРИ СХК с 1999г. реализован в серии программно-технических комплексов.

Этап 1. Измеритель массовой доли модернизированный (ИМД-М)

В основу первой модернизации ИМД была положена практическая проверка идеи использования формулы Менделеева-Клапейрона в режиме непрерывного потока ГФУ через измерительную камеру (См. Патент РФ 2185667 с приоритетом от 06.01.2001г. «Способ и система контроля обогащения гексафторида урана»).

ИМД был доукомплектован:

серийным дифференциальным цифровым манометром МЦ2 с классом
точности 0,5;

платиновым термометром сопротивлений, установленным к стенке
измерительной камеры с внешней стороны;

контроллером в объеме офисного компьютера с адаптерами гамма- и рентген-каналов в стандарте ISA;

специальным программным обеспечением, позволяющим рассчитывать концентрацию двумя способами – по рентгеновской флуоресценции и термодинамическому способу.

По результатам испытаний все работы с источником 75Se прекращены. Была поставлена задача по разработке гамма-спектрометра для массового их использования в автоматизированной системе.

Этап 2. Программно-технический комплекс непрерывного измерения концентрации (ПТК-НИК)

Было принято решение максимально использовать имеющиеся в наличии ИМД (СС6). Из состава стандартного ИМД (СС6) были использованы: корпус, измерительная камера гамма-канала со свинцовой защитой и газовый блок. Газовые и электронные устройства рентген-канала демонтированы.

Был разработан и изготовлен контроллер на базе 6-слотового шасси с шиной ISA. Разработано программное обеспечение с целью адаптации к контроллеру с одноплатным промышленным компьютером. В ПТК-НИК решены вопросы по созданию децентрализованной автоматизированной системы. Связь с системой верхнего уровня - база данных для хранения и отображения информации, была организована как по интерфейсу «Токовая петля» при использовании имеющихся кабельных коммуникаций, так и по интерфейсу Ethernet при подключении вновь устанавливаемого оборудования.

Полугодовая опытная эксплуатация ПТК-НИК, установленного на отборном потоке завода параллельно с масс-спектрометром, в составе автоматизированной системы регулирования отбором завода («РОЗа») показала, что ПТК-НИК гарантированно обеспечивал относительную погрешность до 1% без дополнительных калибровок.

Этап 3. Монитор обогащения и расхода (МОиР)

Дальнейшее совершенствование гамма-спектрометра осуществлялось в рамках контракта с МАГАТЭ.

По требованиям МАГАТЭ прибор должен обеспечивать:

метрологические показатели по контролю концентрации изотопа 235U в ГФУ и весового расхода ГФУ до 4-х месяцев без вмешательства эксплуатационного персонала;

исключение влияния на показания МОиР внешних сетей – электропитание и нулевая приборная линия, и радиоактивных примесей в ГФУ;

самодиагностику с выдачей звуковой и световой сигнализаций, как по месту установки прибора, так и на центральный пульт управления разделительным каскадом;

контроль возможных аварийных ситуаций в газовой системе прибора;

санкционированный доступ к устройствам прибора и к накопленной информации.

Для реализации требований МАГАТЭ в ПТК-НИК внесены следующие изменения:

в одном опечатываемом корпусе размещены блок электронных устройств и вновь разработанный газовый блок с измерительной гамма-камерой;

применены абсолютные измерители давления типа YOKOGAWA с
классом точности 0,1;

применен одноплатный спектрометр типа процессора импульсных сигналов SBS для преобразования сигналов от детекторов в амплитудный спектр;

использован контроллер без вентилятора охлаждения с внутренним
сторожевым таймером и накопителем на электронном диске;

реализована система внешнего сторожевого таймера;

прибор укомплектован источником бесперебойного питания типа ON-LINE;

реализована система самодиагностики;

реализована система контроля возможных аварийных ситуаций в газовой системе прибора;

реализована система контроля несанкционированного доступа к электронным и газовым узлам прибора;

работа всех подсистем прибора протоколируется.

По требованиям МАГАТЭ были разработаны и изготовлены два Монитора Обогащения и расхода. Оба прибора были установлены на двух отборных (основная и резервная) технологических линиях разделительного завода в г.Шанкси КНР, где, по отзывам специалистов МАГАТЭ, зарекомендовали себя с положительной стороны.

Этап 4. Гамма-спектрометр для контроля обогащения ГФУ изотопом 235U в диапазоне концентраций 0,1 – 1,5%

Создание прибора для контроля низкой концентрации изотопа 235U в ГФУ с повышенными метрологическими характеристиками обусловлено как требованиями ЗРИ СХК, так и пожеланиями МАГАТЭ, высказанными в процессе взаимодействия со специалистами Агентства.

На СХК изготовлены три экспериментальных образца гамма-спектрометров. В течение 3-х лет проводились экспериментальные работы, которые были направлены на поиск:

оптимальной геометрии измерительной камеры;

размеров и типов детекторов регистрации гамма-излучения;

количества детекторов и мест их расположения в измерительной камере;

материала измерительной камеры;

способ и чистота обработки материала измерительной камеры для исключения сорбции ГФУ на стенках измерительной камеры;

алгоритмов обработки регистрируемых спектров гамма-излучения.

В настоящее время экспериментальные работы завершены. Получены результаты, которые обеспечивают необходимую оперативность и точность измерений с относительной погрешностью до 1%.


Список литературы:

Ран Ф. и др. // Справочник по ядерной энерготехнике. - М: Энергоатомиздат. 1989.

Патент US №4629600 А, МПК 4 G 21 С 17/06, опубл. 16.12.1986.

Патент RU № 2185667 «Способ и система контроля обогащения гексафторида урана», опубл. 20.07.2002, Бюл. № 20.

Патент RU № 2256963 «Способ контроля массовой доли изотопа урана-235 в газовой фазе гексафторида урана и система измерения для его реализации», опубл. 20.07.2005, Бюл. № 20.